Особливості комбінаційного розсіяння світла в гіротропних кристалах тетрагональної сингонії

Наукова новизна одержаних результатів.

Вперше експериментально встановлено залежність проявів просторової дисперсії в спектрах КРС тетрагональних гіротропних кристалів ZnP2 та CdP2 від напрямку хвильового вектора фонона.

Вперше показано, що в спектрах КРС тетрагональних гіротропних кристалів одночасно може існувати два протилежних за характером типи поведінки розщеплення Е-дублетів в залежності від напряму хвильового вектора фонона, а саме, один відомий раніше і властивий всім тетрагональним нецентросиметричним кристалам, а інший зумовлений просторовою дисперсією першого порядку і тому притаманний лише гіротропним кристалам.

Вперше встановлено, що розщеплення деяких Е-дублетів в кристалах ZnP2 та CdP2 повністю зумовлене просторовою дисперсією. Однією з спектроскопічних ознак такої природи розщеплення поряд з близькою до одиниці величиною циркулярного дихроїзму ліній КРС є його симетричність, причому частота раманівського зсуву центра дублета співпадає з частотою лінії поглинання в інфрачервоному (ІЧ) спектрі. На підставі аналізу кутової залежності цих розщеплень вперше визначено тип вказівної поверхні псевдотензора гірації для відповідної області частот збуджень кристалічної гратки.

Встановлено, що залежності розщеплення низькочастотного дублета в спектрі КРС TeO2 від напрямку та модуля хвильового вектора не суперечить загальним уявленням про дисперсію фононих гілок в тетрагональних гіротропних кристалах, як вважалося раніше, а причиною зримої аномалії є наявність поблизу Е-дублета третьої лінії типу В1, яка вперше була виявлена в даній роботі. На підставі отриманих в роботі даних уточнено класифікацію ліній КРС за типами симетрії.

Дослідженнями ізотопічних ефектів в спектрах КРС гіротропних кристалів ZnP2 та CdP2 підтверджено елементарність ліній КРС із значним ступенем циркулярного дихроїзму КРС і колективний характер відповідних збуджень, а також експериментально доведено неелементарність деяких інших ліній КРС.

Практичне значення одержаних результатів. Виявлені в результаті експериментальних досліджень особливості в спектрах КРС гіротропних тетрагональних кристалів, а саме, існування розщеплення Е-дублетів, що повністю зумовлене просторовою дисперсією, залежності розщеплення від напрямку та величини хвильового вектора, розширює уявлення про прояви просторової дисперсії в КРС на полярних коливаннях, стимулює подальший розвиток теорії динаміки гратки гіротропних кристалів та питань обміну кутовим моментом між електромагнітним полем та коливаннями гратки.

Реалізовані в роботі методики вимірювання поляризаційної анізотропії КРС та методика оптимізованого класичного поляриметра можуть застосовуватись для дослідження гіротропних кристалів та біологічних об’єктів.

Особистий внесок здобувача. Автору дисертаційної роботи належать результати експериментальних досліджень по встановленню особливостей КРС в одновісних гіротропних кристалах, обумовлених гіротропією, їх комп’ютерна обробка та аналіз. Інтерпретацію результатів проведено спільно з науковим керівником та співавторами.

Апробація результатів дисертації. Матеріали дисертації доповідалися та обговорювалися на таких наукових конференціях, семінарах, школах:

Конференция по колебательной спектроскопии, посвященная 80-летию со дня рождения Б. И. Степанова, Минск, 1993.

Faraday Discussion No: 99, December 1994, Glasgow.

The International Conference OPDIM’97 (Optical Diagnostics of Materials and Devices for Opto-, Micro-, and Quantum Electronics), Kiev-1997.

International Conferences on Raman Spectroscopy: XIV – August 1994, Hong Kong; XV – August 1996, Pittsburgh, PA USA; XVI – Cape Town, South Africa, 1998.

Международная конференция посвященная 70-летию открытия комбинационного рассеяния света (КР-98), Москва, 1998.

Національна школа-семінар “Спектроскопія молекул та кристалів”: XIII – Суми, 1997; XIV – Odessa, 1999; XV – Chernigiv, 2001.

International Workshop “LOD’2001” (Physical aspects of the luminescence of complex oxide dielectrics), Kiev, 2001.

Публікації. Основні результати роботи відображені в 18 публікаціях, з яких 7 – статті в наукових журналах, одне авторське свідоцтво та 10 – тези доповідей на наукових конференціях.

Структура дисертації. Дисертаційна робота складається з вступу, 5 розділів, висновків та списку використаних джерел. Загальний об’єм складає 130 сторінок, включаючи 53 рисунки, 17 таблиць та список використаних джерел із 102 найменувань.

Основний зміст роботи

У вступі обгрунтовано актуальність теми, сформульовано мету і задачі проведених досліджень, представлені методи, об’єкт та предмет досліджень, визначено наукову новизну та їх практичне значення, наведені дані щодо їх апробації.

У першому розділі проведено огляд теоретичних та експериментальних робіт, присвячених вивченню проявів просторової дисперсії першого порядку в гіротропних кристалах.

Розглянуто спектроскопічні ознаки просторової дисперсії в КРС гіротропних кристалів: залежність положення ліній від хвильового вектора q фононів, що беруть участь в розсіянні, та залежність інтенсивності ліній КРС від знаку циркулярної поляризації збуджуючого світла, що розповсюджується вздовж оптичної осі кристала, яку називають циркулярним дихроїзмом (ЦД) комбінаційного розсіяння світла, за міру якого приймають відношення  = (IR -IL) / (IR +IL), де R означає праву, а L – ліву циркулярну поляризацію падаючого або зареєстрованого розсіяного світла.

Наведено модельні уявлення про динаміку полярної моди в одновісному гіротропному кристалі тетрагональної сингонії, відповідно до якої, величина ЦД КРС  пов’язана з еліптичністю  коливань атомів (іонів) гратки кристала співвідношенням  = 2/ (1+ 2), а еліптичність залежить від співвідношення збурень з симетрією істинних (короткодіючі сили, кулонівське поле) та аксіальних (гіротропія) тензорів для даного напряму хвильового вектора фонона.

У другому розділі проаналізовано особливості постановки та інтерпретації результатів вимірювань КРС в гіротропних кристалах, які зумовлені оптичною активністю (“обертанням” площини поляризації падаючого та