Радіаційно- і термоіндуковані оптичні властивості кристалів YAlO3 та LiNbO3

В основі нових можливостей використання кристалів ІАП, легованих марганцем, зокрема для голографічного запису та збереження інформації, а також для обмеження інтенсивності оптичного випромінювання лежить фотохромний ефект, наявний в цих кристалах. Аналіз літературних даних вказує на необхідність досліджень, спрямованих на з'ясування природи фотохромних властивостей кристалів ІАП-Mn, з метою пошуку шляхів покращення експлуатаційних властивостей даних кристалів.

Незважаючи на те, що дослідженню ЦЗ в кристалах НЛ (переважно бездомішкових) присвячена значна кількість робіт, природа ЦЗ в кристалах НЛ залишається дискусійною. Можливість використання кристалів НЛ в якості лазерної матриці вказує на необхідність дослідження кристалів НЛ, легованих іонами РЗЕ, а саме дослідження механізмів виникнення та природи ЦЗ в даних кристалах та ролі домішкових іонів в цих процесах.

У другому розділі описані особливості технологій вирощування досліджуваних кристалів ІАП та НЛ. Наведені методики підготовки зразків для оптичних досліджень, методики температурних обробок та опромінення кристалів, вимірювання спектрів оптичного поглинання та люмінесценції кристалів. Подано опис установок, на яких досліджувались короткоживучі зміни оптичного поглинання кристалів та фотопровідність кристалів. Описана методика вимірювання термостимульованої люмінесценції кристалів та визначення параметрів центрів захоплення. Вказані методи визначення хімічного та домішкового складу кристалів.

У третьому розділі представлено результати комплексного дослідження ростового та індукованого забарвлення номінально чистих кристалів ІАП, та кристалів ІАП-Nd, ІАП-Tm, ІАП-Но, яке включало в себе встановлення взаємозв'язку ростового забарвлення кристалів з технологічними умовами одержання кристалів, а також дослідження радіаційно- і термоіндукованих змін оптичних властивостей цих кристалів.

Результати визначення хімічного складу досліджуваних кристалів ІАП-Nd та ІАП-Tm методом рентгенівського мікрозондового аналізу, а також вимірювання оптичного поглинання свіжовирощених кристалів вказують на взаємозв'язок між складом кристалу та інтенсивністю його ростового забарвлення в УФ та видимій областях спектру. Чим більше відхилення складу кристалу від стехіометричного в сторону збагачення ітрієм (R=Y2O3/Al2O3>1), тим інтенсивніше забарвлення спостерігається у свіжовирощених кристалах. Причому в досліджуваних кристалах спостерігалось також збільшення величини R (і, як наслідок, ростового забарвлення) в межах одного кристалу – від його верхньої до нижньої частини, що пояснюється випаровуванням частини Al2O3 в процесі вирощування.

Проведений емісійний спектральний аналіз показав, що в усіх досліджуваних кристалах ІАП присутні у відносно великій концентрації (10-3-10-2 ваг. %) домішки Mg, Ca, Si та Fe, а також сліди домішкових іонів Mn, Ga, Ni, Cr, Ir при концентраціях менших на один-два порядки. Присутність іонів Fe та Cr в досліджуваних кристалах була також підтверджена методом ЕПР. Представлені в роботі результати вказують на те, що присутність неконтрольованих домішкових іонів групи заліза а також неізовалентних іонів з стабільною валентністю (Са2+, Mg2+, Si4+) лише частково впливає на ростове забарвлення досліджуваних кристалів ІАП.

Слід зазначити, що для досліджуваних кристалів ІАП вплив ростової атмосфери (Ar, N2) на інтенсивність забарвлення свіжовирощенних кристалів є непомітним.

Нестабільність температурних режимів в процесі вирощування кристалів ІАП проявляється як у морфології булі кристалу, так і в ростовому забарвленні кристалу. Як свідчать наші результати, неконтрольоване переохолодження розплаву в певні моменти ростового процесу, що проявляється у збільшенні діаметру та інтенсивності забарвлення кристалу, може бути спричинене сегрегацією неконтрольованої домішки (зокрема, заліза або кальцію) або коливанням співвідношення Y2O3/Al2O3.

Перевести дефектну підсистему свіжовирощеного кристалу ІАП в інший метастабільний стан можна шляхом зовнішніх впливів (іонізуюче випромінювання, температурна обробка). Тому з метою з'ясування природи ростового, а також індукованого поглинання кристалів були проведені дослідження процесів, які мають місце в кристалі під дією термічних обробок в різних атмосферах та опромінення (УФ світло, g-кванти, електрони, нейтрони).

Високотемпературний відпал свіжовирощених кристалів ІАП в окислювальній атмосфері, зокрема на повітрі, призводить до появи складної смуги додаткового поглинання (ДП) в УФ та видимій області 48000-15000 см-1. Дія відпалу у вакуумі або атмосфері водню на поглинання свіжовирощених кристалів ІАП має протилежний характер – відбувається просвітлення кристалу в області 48000-15000 см-1.

Опромінення кристалів ІАП g-квантами (Е=1, 25 МеВ) чи електронами (Е=3, 5 МеВ) до поглинутих доз 107 Гр призводить до виникнення ДП в області 48000-15000 см-1, структура якого є подібною до відповідного спектру ДП після окислювального відпалу. При цьому g-кванти та електрони близьких енергій і доз індукують практично однакове за структурою та величиною ДП. Опромінення кристалів швидкими нейтронами при флюенсах Ф=1014-1017 см-2 призводить до виникнення аналогічного ДП. Це свідчить про ідентичну природу ЦЗ, які виникають в кристалах при вказаних дозах (флюенсах) опромінення різними видами радіації, і які пов'язані з радіаційною перезарядкою точкових дефектів наявних в кристалах. При високих флюенсах нейтронного опромінення (Ф>1017 см-2) інтенсивність ДП різко зростає (рис. 1) і спостерігається уширення в області короткохвильового краю поглинання, що пов'язане із збільшенням концентрації радіаційних дефектів зміщення. Як показують