Радіаційно- і термоіндуковані оптичні властивості кристалів YAlO3 та LiNbO3

Слід зазначити, що в кристалі ІАП-Mn додатково легованому іонами Се не спостерігались зміни оптичного поглинання у видимій області спектру під дією лазерного чи g-випромінювання.

В результаті лазерної засвітки кристалів ІАП-Mn в область внутрішньоцентрового поглинання іонів Mn4+ відбувається їх іонізація (Mn4+®Mn5++e-) шляхом двохфотонного поглинання (переходи 4А2®4Т2 та 2Е®4Т1). За індуковане поглинання відповідальні іони Mn5+, яким приписуються широкі інтенсивні смуги поглинання з максимумами в околі 15500 см-1 та 18500 см-1 (перехід 3Т1 (3F) ®3T1 (3P)). Електрони, звільнені в результаті іонізації іонів Mn4+, можуть захоплюватись іншими іонами Mn4+, в результаті чого утворюються іони Mn3+, яким приписують поглинання в околі 18800 см-1 (перехід 5Е®5Т2).

Як показують результати вимірювання залежності величини ДП в околі 18800 см-1 та 15500 см-1 від температури пострадіаційного відпалу кристалів (рис. 5 та 6), зменшення ДП з максимальною швидкістю відбувається при температурах в околі 520 К. Причому, в кристалах, опромінених g-квантами, в порівнянні з кристалами, опроміненими лазером, помітне зменшення ДП відбувається також при температурах в околі 400 К.

В процесі нагрівання опромінених кристалів ІАП-Mn спостерігається досить інтенсивне (помітне неозброєним оком) свічення кристалів в червоній та жовто-зеленій спектральних областях. Після закінчення висвічування (при температурах до 550 К) забарвлення кристалів повертається до вихідного стану. Криві ТС в червоній (15000-13500 см-1) та жовто-зеленій (19000-17000 см-1) спектральних областях записані одночасно в одному процесі нагрівання кристалів представлені на рис. 7 та 8. Показано, що червоне ТС відповідає люмінесценції іонів Mn4+, тоді як жовто-зелене ТС, що проявляється у вигляді широкої смуги з максимумом в околі 19000 см-1, відповідає люмінесценції іонів Mn2+.

Червоне ТС пов'язується з рекомбінацією звільнених електронів на іонах Mn5+ (Mn5++e-®Mn4+), в результаті якої утворюються збуджені іони Mn4+.

Жовто-зелене ТС пов'язується з рекомбінацією звільнених електронів на іонах Mn3+ (Mn3++e-®Mn2+), в результаті якої утворюються збуджені іони Mn2+. Іншими словами, в процесі опромінення кристалів відбувається іонізація іонів Mn2+ (Mn2+®Mn3++e-), на користь якої свідчить те, що вона значно ефективніше відбувається при g-опроміненні порівняно з лазерним випромінюванням, на що вказує значно більше співвідношення інтенсивностей жовто-зеленого та червоного ТС в кристалах, опромінених g-квантами (див. рис. 7 та 8).

Таким чином, процеси перезарядки іонів марганцю за участю іонів   можна представити у вигляді реакції  , що складається з двох процесів:  “ +e- та  +e-“ . Процеси перезарядки за участю іонів   можна представити у вигляді реакції  + “ + , що складається з двох процесів:  “ +e- та  +e-“ . Під дією опромінення кристалів ІАП-Mn дані реакції відбуваються зліва на право, а в результаті відпалу опромінених кристалів реакції відбуваються в оберненому напрямку.

Визначені енергії активації центрів захоплення в кристалах ІАП-Mn представлені в таблиці 2. Вважається, що піки ТС з максимумами в околі 360 К та 400 К відповідають процесу термічної активації F®VO+2e-, а пік ТС в околі 500 К відповідає процесу  ® +e-.

 

Таблиця 2.

Познач. піку ТС Тmax, К EТ, еВ

A 360 1, 35±0, 05

B 400 1, 7±0, 1

C 500 0, 9±0, 1

 

П'ятий розділ містить результати дослідження радіаційно- і термоіндукованих змін оптичних властивостей кристалів НЛ як номінально чистих, так і легованих іонами Nd3+, Tm3+, Er3+ та додатково легованих іонами Mg, а також кристалів НЛ, легованих іонами Cu.

Опромінення кристалів НЛ швидкими нейтронами при флюенсах Ф=1014-1017 см-2 призводить до виникнення ДП, структура і величина якого є подібною до відповідних спектрів після опромінення g-квантами (Е=1, 25 МеВ) чи електронами (Е=1, 3 та 3, 5 МеВ) до поглинутих доз 107 Гр (ДП спостерігається в області 30000-15000 см-1 з двома слабовираженими максимумами в околі 27000 см-1 та 20000 см-1). Це вказує на ідентичну природу ЦЗ, які виникають під дією різних видів радіації при вказаних дозах (флюенсах) опромінення, і які пов'язані з радіаційною перезарядкою точкових дефектів наявних в кристалах. При Ф>1017 см-2 спостерігається різке зростання інтенсивності ДП (див. рис. 1) а також уширення короткохвильового краю поглинання, що пов'язане із збільшенням концентрації радіаційних дефектів зміщення. Як показують теоретичні розрахунки, концентрація зміщених атомів при Ф=1018 см-2 досягає величини порядку 1019 см-3. Утворення кисневих вакансій та утворення на їх основі центрів F-типу вважається відповідальним за ріст ДП в цій області флюенсів. При Ф>1018 см-2 спостерігається насичення росту ДП, що пояснюється анігіляцією компонент пар Френкеля при їх значних концентраціях.

Опромінення g-квантами кристалів НЛ, легованих іонами РЗЕ, призводить до виникнення ДП, структура якого є подібною до відповідних спектрів номінально чистого кристалу НЛ. При цьому спостерігається чітка тенденція до росту величини ДП із збільшенням концентрації іонів РЗЕ в кристалі, що вказує на те, що легування кристалів НЛ іонами РЗЕ сприяє росту концентрації індукованих ЦЗ характерних для кристалу НЛ.

Додаткове легування кристалів НЛ-РЗЕ іонами Mg помітно зменшує величину ДП, індукованого іонізуючим випромінюванням. Даний ефект має концентраційний характер, тобто, чим більша концентрація іонів РЗЕ в кристалі, тим більшою повинна бути концентрація іонів Mg для одержання тієї самої величини