Поверхневі процеси, що викликають деградацію спектрометричних характеристик сцинтиляторів NaI(Tl) і CsI(Na)

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

НАУКОВО-ТЕХНОЛОГІЧНИЙ КОНЦЕРН “ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ” ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ

 

ГРЕСЬ ВАЛЕРІЯ ЮРІЇВНА

 

УДК 547. 722. 3: [539. 1. 074. 3: 546. 33ў15ў 683 + 546. 36ў15ў33]

 

ПОВЕРХНЕВІ ПРОЦЕСИ, ЩО ВИКЛИКАЮТЬ ДЕГРАДАЦІЮ СПЕКТРОМЕТРИЧНИХ ХАРАКТЕРИСТИК СЦИНТИЛЯТОРІВ NaI (Tl) і CsI (Na)

 

05. 02. 01 – матеріалознавство

 

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня  кандидата технічних наук

 

Харків – 2002

 

Дисертацією є рукопис

Робота виконана у Науково-дослідному відділенні лужногалоїдних кристалів з дослідним виробництвом Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України

Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Кудін Олександр Михайлович, Науково-дослідне відділення лужногалоїдних кристалів з дослідним виробництвом.

Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України, старший науковий співробітник.

Офіційні опоненти: доктор технічних наук, старший науковий співробітник Дубовик Михайло Федорович, Інститут монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України, старший науковий співробітник; доктор фізико-математичних наук, доцент Мацокін Вадим Павлович, Харківський національний університет ім. В. Н. Каразіна, професор.

Провідна установа: Інститут проблем матеріалознавства ім. І.М. Францевича НАН України, відділ оксидних функціональних матеріалів, м. Київ

Захист відбудеться “20” листопада 2002 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 64. 169. 01 Інституту монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України за адресою: 61001, м. Харків, пр. Леніна, 60 

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України

 

 

Актуальність теми. Функціональні матеріали на основі кристалів йодидів лужних металів широко застосовуються в науці і техніці як ефективні сцинтилятори. Кристали йодиду натрію, активовані талієм, а також йодиду цезію, активовані талієм чи натрієм, є одними з найбільш ефективних сцинтиляційних матеріалів. Так, сцинтилятор NaІ (Tl) детектує рентгенівські кванти з рекордно низькою енергією E = 0, 87 кеВ, але тільки в тому випадку, коли радіонуклід вводиться у кристалічні решітки на стадії вирощування кристалів (випадок внутрішнього джерела радіації). При використанні зовнішніх джерел, що найбільш важливо на практиці, детектування слабопроникаючих випромінювань проблематичне і обмежене знизу, як правило, енергією 5, 9 кеВ. Пояснення цього факту базується на уявленнях про так званий “мертвий шар” (МШ) – шар з різко зниженим світловим виходом L (у цьому випадку зручніше оперувати поняттям питомого світловиходу L/E) поблизу поверхні кристалу. 

Найбільш точне визначення поняття МШ дано в роботах Е. Ф. Чайковського і Г. Х. Розенберга, наприклад, у [1], де МШ у CsІ (Na) називають область кристалу, в якій ефективність реєстрації різко знижена, у граничному випадку до нуля. Існуючі уявлення про природу і механізми утворення МШ суперечливі. Однак згідно з ними беруть до уваги наявність адсорбованої води на поверхні сцинтилятору, оскільки матеріал NaІ (Tl) – значно-, а CsІ (Na) – слабогігроскопічний. Фізико-хімічні явища на вільній поверхні різноманітні і складні і включають наступні процеси: адсорбцію молекул води, утворення рідкої фази, розчинення у воді матеріалу сцинтилятора, дифузію компонентів у рідкій і твердій фазі, перекристалізацію, хімічну взаємодію компонентів. З цієї причини, а також через методичні труднощі роботи із сильно гігроскопічними матеріалами, ці процеси розглядалися лише фрагментарно. У 1997 р. у науково-дослідному відділенні лужногалоїдних кристалів НТК “Інститут монокристалів” почала функціювати так звана “суха кімната”, де вологість повітря постійно підтримується 5%, що дало можливість експериментального вивчення процесів гідратації і дегідратації. 

У процесі експлуатації детекторів нерідко спостерігається прогресуюче погіршення сцинтиляційних характеристик. Найчастіше причиною цього є порушення герметичності контейнерів [2]. У цьому випадку відбувається деградація L і енергетичного розділення R як у приповерхневих, так і в об'ємних шарах кристалу. Конкретні причини деградації “об'ємних” характеристик сцинтилятора практично не вивчені, більш того, встановити сам факт порушення герметичності контейнеру на ранній стадії гідратації детектора практично неможливо. 

З наукового погляду, характер залежності сцинтиляційної ефективності h (h = dL/dE ” L/E) від E, особливо в області низьких енергій, має принципове значення для розуміння механізму сцинтиляційного процесу і факторів, що обмежують гранично досяжну величину власного розділення Rc. Протягом тривалого часу вважалося, що питомий світловихід не є постійною величиною, а монотонно зростає зі зменшенням енергії електронів і є максимальним в межах ~ 15 кеВ. Саме цією непропорційністю виходу (НПВ) відносно енергії електронів до нині прийнято пояснювати досить високе значення Rc ~ 5% (Eg = 662 кеВ для 137Cs). Сам факт існування НПВ не підтверджується в роботах, де вивчені кристали з внутрішніми джерелами випромінювань [3]. Вважається, що НПВ є результатом впливу поверхні на формування сцинтиляції, що виникає від фотонів з малою глибиною проникнення d. Невизначеність ситуації призвела до того, що апріорі передбачити характер залежності h (E) біля вхідної поверхні детектора неможливо, а експериментальному вивченню цієї залежності перешкоджає МШ. У роботах, які стосуються проблеми НПВ, її походження, як правило, повўязувалося із зростанням питомих втрат енергії dЕ/dx зі зменшенням енергії електронів, а природа МШ завжди розглядалася з позицій негативного впливу поверхні та залежно від d. 

Мета роботи – дослідження деградації спектрометричних характеристик детекторів у взаємозв'язку з фізико-хімічними процесами поблизу поверхні кристалів (гідратація і дегідратація, перекристалізація, розпад розчину активатора в рідкій фазі, розпад